演员的配置上,由凭借《废柴王爷2之御姐王妃》中“沈夜”一角而被观众所熟知的冯荔军出任男主,“亚洲小姐”选拔网络投票第一名、著名主持人、影视演员彭高唱担任女主,二人在影片中的惊喜发挥,为该片增色不少。此外,高曙光这位老戏骨的特别出演,也让影片有了质感的提升。《长安三万里》以安史之乱为历史背景,回溯了文人高适与李白之间跌宕、精彩的人物关系与人生故事。作为给两个动画角色注入声音灵魂的配音演员,中年高适配音杨天翔和中年李白配音凌振赫也从人物的视角分享了个自己的观点:“为什么我们总是将唐朝称作盛唐,可能就是因为有了‘床前明月光’,有了‘添酒回灯重开宴’,有了‘与尔同销万古愁’,所以我们脑海中永远有这个最闪亮的朝代,唐朝也是华夏文明照耀世界的第一缕光明,感谢《长安三万里》带我们走过了这段追光之旅。”
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